緑川レーザー物理工学研究室

研究概要

近年のフェムト秒高強度レーザー技術に進展により、レーザー光子場強度が著しく増大するとともに光電場にして数サイクルの超高速パルスの発生やその位相制御も可能となった。その結果、光と原子・分子の非線形相互作用に関する研究が飛躍的に進展し、高次高調波発生やクーロン爆発、高エネルギーＸ線・粒子の発生等の新しい研究領域が生まれてきた。高次高調波は、極端紫外から軟Ｘ線（XUV）領域において非線形光学現象を引き起こすことができるような強力なアト秒パルスを発生可能な唯一の光源である。一方、この高次高調波の発生自体が原子・分子内で起こるアト秒領域の超高速現象の観測を可能とする非常にユニークな物理現象でもある。当研究室では、フェムト秒高強度レーザー技術を基盤として、高次高調波を用いた高強度なアト秒パルス光源を開発することにより、XUV領域における非線形光学および原子・分子のアト秒ダイナミクスに関する研究を推進し未踏の光科学領域を開拓する。

最近の研究成果

生体を生きたままで微細観測が可能な「水の窓」領域のX線を発生
− 動く生体の「その場観測」に応用可能な卓上サイズのコヒーレント軟X線発生源が登場 −

図1 軟X線領域のおける水とタンパク質の吸収スペクトル

高次高調波発生はテーブルトップサイズのコヒーレント軟X線光源として、近年、精力的に研究が行われている。我々は、これまでの高出力化の研究により、XUV領域でμJ級、軟X線領域でsub-μJ級のエネルギーが実現してきた。また、これら開発された光源を用いて軟X線領域における非線形光学現象の発現や、アト秒領域の超高速現象の観測を行ってきた。しかし、これまで高出力された高調波の波長領域は10nm近傍（～120eV）まであり、より短波長領域における高出力化が望まれている。特に、図１に示すように「水の窓」と呼ばれる波長域（280-540eV）の軟X線は、水による吸収が小さいので、この波長域で短パルスの軟X線レーザー光源が開発されれば生物試料を生きたままの状態でその瞬間的な動きを観測できる可能性がある。

そこで、我々は、「水の窓」域の高出力高次高調光源を実現するため、近赤外線域（NIR）の超短パルスレーザーの開発を行ってきた。その結果、光パラメトリック増幅（OPA）を用いたNIR光発生により、1.4umにおいて7mJ/pulse以上の出力を実現した。本研究ではこの新励起光源を用いて高次高調波の更なる短波長化を行い、水の窓領域のコヒーレント軟X線光源を実現することに成功した。

図2に1.55umのNIR光を励起レーザーとした場合に発生した高調波スペクトルを示す。媒質には水の窓域において高調波に対して透明、且つ比較的高い非線形感受率を持つNeガスを用いた。ネオンガスから発生した高次高調波のスペクトル（図2）では、光子エネルギー250eV近辺（「水の窓」領域は280eV以上）に強度のピークが存在する。ネオンは、水の窓領域に近づくに従い自己吸収が減少するという特徴があり（赤線が吸収曲線）、その特性を利用してガス圧力を調整し位相整合条件を250eV近辺に最適化することで、水の窓領域での発生効率の増加が確認された。最適化条件におけるレーザーからX線への変換効率は約10-7であり、これまで実現された実験値と比べて約100倍以上もの効率の改善に成功した。また、発生した水の窓領域のX線ビームは、良好な空間分布と7mradという低いビーム発散角を持ち、高品質なビームの発生にも同時に成功している（図2、挿入図）。

媒質ガスとしてヘリウムガスを用いた場合の高次高調波スペクトルを図3に示す。ヘリウムはネオンに比べて非線形感受率が低いため、高次高調波の発生強度は低下するが、励起レーザーによるイオン化が起こりにくいため、励起レーザーの強度を上げることができるため、より短波長の高調波を発生することが可能となる。当研究室では最大450eVの高調波発生が確認された。さらにマイラフィルターを高調波ビームの光路に挿入した際、炭素のK吸収端（283eV）が明瞭に確認された。

今後、新しい高出力IR光源の開発を行い、今回の手法と理化学研究所独自の高調波の高出力化手法を組み合わせることで、更なる高出力化を進める予定である。

図2 1.55 μm光でNeガスを励起した時に観測された高次高調波スペクトル

図3 1.55 μm光でHeガスを励起した時に観測された高次高調波スペクトル